Characterization of thermodynamic non-equilibrium of plasma flow using coherent anti-Stokes Raman scattering
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摘要:
流场温度是流体最基本的参数之一，流场温度测量精度直接影响到高超声速飞行器气动力、气动热以及热防护等性能预测准确性。本文基于CARS技术基本原理，开发了面向非平衡流场的CARS光谱计算及振转温度反演算法，并在
1000 K～2300 K静态环境下对其准确性开展了实验验证。搭建了基于微波等离子体的非平衡流场，获取了不同压强、流量以及组分下等离子体流场的振转温度信息。结果显示在实验条件范围内，振动温度随着压强的增加而降低，随N2体积流量和Ar体积分数呈现先增大后降低的趋势；转动温度随着压强的增加而降低，随N2体积流量呈现先增大后降低的趋势，随Ar体积分数的增加而增大；非平衡度随压强的增加而增加但其变化率随压强增加而减小，随N2体积流量的增加呈现先降低后增大的趋势，随Ar体积分数的增加而降低。-
关键词:
- 相干反斯托克斯拉曼散射 /
- 热力学非平衡 /
- 等离子体流场 /
- 振动温度 /
- 转动温度
Abstract:Temperature is considered to be one of the most concerned parameters to quantitatively describe flow characteristics, of which the measurement accuracy directly affects the prediction of aerodynamic, aerothermal and thermal protection performance of hypersonic vehicles. Based on the principles of Coherent Anti-Stokes Raman Scattering (CARS), a CARS spectral computation and vib-rotational temperature inversion program is proposed for characterizing the thermodynamic non-equilibrium properties of the high-temperature gas flow field. And corresponding accuracy from 1000 K to 2300 K is verified in a static environment. A non-equilibrium microwave plasma flow is built and its vibrational temperature and rotational temperature with different pressures, N2 volumetric flow rate, and compositions are obtained by using the developed program. The results show that within the range of experimental conditions, with pressure increasing, the vibrational temperature and rotational temperature decrease, while the thermodynamic non-equilibrium degree increases but corresponding increase rate decreases. With N2 volumetric flow rate increasing, the vibrational temperature and rotational temperature first increase and then decrease, while the thermodynamic non-equilibrium degree exhibits an opposite trend. With Ar volume fraction increasing, the vibrational temperature first increases and then decreases, and the rotational temperature increases, while the thermodynamic non-equilibrium degree decreases.
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0 引 言
流场温度是流体最基本的参数之一，流场温度测量精度直接影响到高超声速飞行器气动力、气动热以及热防护等性能预测准确性[1-4]。目前高超声速飞行器的研制严重依赖于地面风洞试验, 在地面试验中, 由于气体流出喷管后速度急剧上升以及振动能量冻结效应, 流场本身会存在很强的振动-转动非平衡现象, 将造成地面试验环境与实际飞行环境的差异。除化学反应冻结和振动冻结外，转动冻结现象也将影响试验结果[5-6]。因此，实现流场温度的准确定量以及热力学非平衡特性的准确表征是评估天地差异、保证高超声速飞行器地面试验有效性的基础，直接影响高超声速飞行器烧蚀等问题研究和热防护等性能设计[7-8]。
相干反斯托克斯拉曼散射（Coherent Anti-Stokes Raman Scattering, CARS）技术[9-16]因其相干激发的特点，只在特定方向上存在CARS信号，具有信号指向性好、信噪比高、可测参数多、时空分辨率高、可实现瞬态测量等优势，在高温非平衡流场测量方面具有很大的应用潜力。ONERA（法国国家宇航研究局）和DLR（德国宇航中心）基于纳秒（ns）CARS技术在L2K（试验总焓7.3 MJ/kg，总温
3910 K）和L3K（试验总焓10.1 MJ/kg，总温5100 K）电弧加热风洞上实现自由流、二维模型诱导的激波层和再入飞船模型表面不同距离下的N2分子的振动温度和转动温度，实现振动-转动非平衡、转动能级非平衡的表征，以及振动温度和转动温度在激波作用下从非平衡到平衡态的演化规律[9-11]。日本千叶大学（Chiba University）基于ns CARS技术结合BOXCARS的相位匹配方法，实现了高超声速（4 km/s～5.8 km/m）强激波后非平衡流场中N2分子基态振动-转动温度的空间分布测量，研究发现在4 km/s来流条件下，激波前的N2分子基态的振动能级和转动能级间近似热平衡（Trot、Tvib：5000 ～7000 K），而在5.8 km/s来流条件下显示出强烈的非平衡特性（Trot～13000 K、Tvib～6000 K）[12-13]。美国AEDC联合普林斯顿大学于利用飞秒（fs） CARS技术在9号风洞上实现了Mach 14（Tv：1250 ～1300 K，Tr：55 ± 5K）和Mach 18（Tv：1250 ～1300 K，Tr：35 ± 5 K）条件下自由来流的振动温度和转动温度单脉冲测量[14-15]，相关结果表明在高超声速条件下振动温度和转动温度由于振动能冻结而处于非平衡状态。俄亥俄州立大学（Ohio State University）基于皮秒（ps） CARS技术实现高超声速（Mach 5）流场及由圆柱体产生的弓形激波后振动温度和转动温度测量[16]。在国内，CARS技术主要应用于超燃冲压发动机[17-18]、航空发动机实验[19-20]燃烧流场温度测量，在高温非平衡流场测量方面还未见相关报道，其主要原因在于CARS技术原理和光谱计算复杂，技术门槛较高，并且测量对象复杂、试验设备尺度大，技术实施难度高。本文面向高超声速飞行器风洞试验中对流场振动温度和转动温度的定量测量需求，开发了面向非平衡流场的CARS光谱计算及振转温度反演算法，搭建了CARS振转温度测量系统及非平衡等离子体流场环境，并开展了非平衡等离子体流场振转温度测量实验，研究了压强、流量和气体组分对等离子体振转温度和非平衡度的影响。
1 理论基础
1.1 非平衡流场CARS光谱计算
CARS基于三阶非线性光学效应，利用泵浦光和斯托克斯光（频率分别为ω1和ω2）对目标分子进行相干激发，然后利用探测光（频率为ω3）进行探测则可得到CARS信号（频率为ω4）。 CARS过程的能级跃迁如图1所示，对于双原子分子，CARS信号强度由式（1）计算[18, 21]：
$$ {I_{\text{4}}}{\text{ = }}\frac{{{\mu ^{\text{2}}}\omega _{\text{4}}^{\text{2}}}}{{{n_1}{n_2}{n_3}{n_4}}}{\left| {\chi _R^{(3)} + {\chi _{N R}}} \right|^2}{I_1}{I_2}{I_3}{L^2}\frac{{{{\sin }^2}\left( {{\text{Δ}} kL/2} \right)}}{{{{\left( {{\text{Δ}} kL/2} \right)}^2}}} $$ (1) 式中， $ \chi _R^{(3)} $为三阶非线性极化率的共振部分，在不存在单光子电子共振的条件下，可近似为：
$$ \chi _R^{(3)} = \sum\limits_J {\frac{{8{\pi ^2}{\varepsilon _0}{c^4}({N_{\mathrm{a}}} - {N_{\mathrm{b}}})}}{{\hbar \omega _2^4({\omega _J} - {\omega _1} + {\omega _2} - i{\Gamma _J})}}{{\left( {\frac{{{\mathrm{d}}\sigma }}{{{\mathrm{d}}\Omega }}} \right)}_J}} $$ (2) 式中：拉曼线宽$ \varGamma $依赖于温度，可由MEG模型计算。在低气体密度条件下， Q支谱线线宽来自于每个转动态J的线宽$ {\varGamma _{J,J}} = {\gamma _{jj}} $，其中由转动态i向上跃迁至转动态j（i < j）的碰撞弛豫矩阵$ {\boldsymbol{\varGamma }} $的矩阵元γji为[22]：
$$ {\gamma _{ji}} = n{A_0}f(T){(\frac{{{T_0}}}{T})^N}{\left( {\frac{{1 + a{E_i}/kT\delta }}{{1 + a{E_i}/kT}}} \right)^2}\exp (\frac{{ - \beta {\text{Δ}} {E_{i,j}}}}{{kT}}) $$ (3a) $$ f(T) = \frac{{1 - {e^{ - m}}}}{{1 - {e^{ - mT/{T_0}}}}} $$ (3b) 向下跃迁率可依据微观可逆性计算：
$$ {\gamma _{ij}} = \frac{{2{J_i} + 1}}{{2{J_j} + 1}} \cdot {\gamma _{ji}} \cdot \exp (\frac{{{\text{Δ}} {E_{i,j}}}}{{kT}}) $$ (4) 碰撞弛豫矩阵$ {\boldsymbol{\varGamma}} $的对角矩阵元可通过对转动态j的所有碰撞跃迁求和以此来获得自展宽线宽：
$$ {\gamma _{jj}} = \sum\limits_{i \ne j} {({\gamma _{ji}} + {\gamma _{ij}})} $$ (5) 低能态和高能态粒子数密度Na和Nb服从玻尔兹曼分布：
$$ {N_{v,J}} = \frac{N}{{{Q_v} \cdot {Q_J}}}{I_J} \cdot (2J + 1) \cdot {e^{ - \tfrac{1}{k} \cdot \left[ {\tfrac{{G(v)}}{{{T_v}}} + \tfrac{{F(v,J)}}{{{T_r}}}} \right]}} $$ (6) 综上所述，CARS光谱分布与气体温度有关，通过将实测CARS光谱$ {I_m} $与理论光谱$ {I_{th}} $的偏差最小化可以得到流场温度。
1.2 非平衡流场振转温度反演算法
由于实测CARS光谱是流场参数（温度、压力、组分）和仪器参数（激光线型、探测仪器展宽等）共同作用的结果，在反演流场温度时需要综合考虑上述因素以及测量过程中的误差和噪声干扰。考虑到CARS光谱特征以及不同跃迁带对温度敏感程度，在此采用$ {\chi ^2} $作为多参数优化的目标函数：
$$ {\chi ^2} = \sum\limits_{i = 1}^N {\frac{{{{\left\{ {{I_m}({\lambda _i}) - [b \cdot {I_{th}}({\lambda _i} - {\text{Δ}} \lambda ;{T_v},{T_r}) * L({\lambda _i}) + {\text{Δ}} I]} \right\}}^2}}}{{{I_m}({\lambda _i})}}} $$ (7) 式中，$ L({\lambda _i}) $为与光谱仪器、激光器线宽相关的线型函数；b、Δλ和ΔI为自由参数，用于修正理论计算误差和测量误差。基于CARS理论及多参数优化算法，开发了面向非平衡流场测量的CARS光谱计算及振转温度反演算法，流程如图2所示。目标函数最优化过程基于模拟退火算法[23]，其优势在于快速全局优化能力，在搜索最优解的过程中，除了接受优化解还能以Metropolis准则一定程度上接受恶化解，从而跳出局部最优解尽可能找到全局最优解。基于模拟退火算法的CARS光谱拟合及振转温度反演方法主要流程如下：
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图 2 CARS光谱计算和拟合过程示意图Fig. 2 Flow diagram of CARS spectrum calculation and fitting program1）初始化：设定退火温度t、温度衰减速率α（0<α<1）、迭代次数M；初始解θ0（b0, Δλ0, ΔI0, Tv0, Tr0），计算理论CARS光谱Ith（θ0）和目标函数$ {\chi ^2}({\theta _0}) $；
2）在当前解θ领域[θ−δ, θ + δ]内随机生成新解θnew，计算CARS光谱Ith（θnew）和目标函数$ {\chi ^2}({\theta _{new}}) $；
3）计算目标函数增量$ \mathit{\text{Δ}}=\chi^2(\theta_{new})-\chi^2(\theta) $，并依据Metropolis准则判断是否以新解θnew替换当前解θ；Metropolis准则如下：
$$ {P_t} = \left\{ {\begin{array}{*{20}{c}} 1&{,{\text{Δ}} < 0} \\ {\exp ( - {\text{Δ}} /t)}&{,{\text{Δ}} > 0} \end{array}} \right. $$ (8) 式中，Pt为转移概率，若Δ<0则替换当前解；若Δ≥0则用随机数发生器在[0，1]区间的随机数r，若$ r > \exp ( - {\text{Δ}} /t) $则接受新解；
4）执行步骤2和3直至达到迭代次数M；
5）执行退火$ t=\alpha t $，执行步骤2至5直至满足结束条件。
1.3 测量结果评价方法
为了定量评价CARS光谱拟合的效果和振转温度测量结果的不确定度，采用均方根误差（Root Mean Squared Error，RMSE）和校正拟合优度$ R_{\mathrm{adj}}^2 $来描述CARS光谱拟合效果，利用标准不确定度uA描述振转温度测量结果的不确定度：
$$ RMSE = {\left\{ {\frac{1}{N}\sum\limits_{i = 1}^N {{{[{I_m}({\lambda _i}) - {S_{C ARS}}({\lambda _i})]}^2}} } \right\}^{1/2}} $$ (9) $$ R_{adj}^2 = 1 - \left( {\frac{{N - 1}}{{N - p}}} \right)\frac{{\sum\limits_{i = 1}^N {{{({I_m}({\lambda _i}) - {S_{C ARS}}({\lambda _i}))}^2}} }}{{\sum\limits_{i = 1}^N {{{({I_m}({\lambda _i}) - {{\bar I}_m}({\lambda _i}))}^2}} }} $$ (10) $$ {u_A} = s/\sqrt n $$ (11) 式中，SCARS为1.2章节所得最优解对应的理论CARS光谱，$ {\bar I_m} $为实测CARS光谱Im的均值，N为光谱数据长度，p为拟合参数个数，s为多次测量的标准差，n为测量次数。
2 实验及装置
非平衡等离子体流场振转温度CARS测量实验如图3a所示。等离子体发生器为一微波等离子体源，微波频率
2400 ～2500 MHz可调。CARS测量系统的聚焦光路和收集光路分别置于等离子体两侧，且焦点位于腔内等离子体炬出口中心处，激发的CARS信号经收集光路滤除泵浦/探测光和斯托克斯光后利用光纤传输至光谱仪。等离子体装置上方搭建有辐射光谱收集光路，经光纤传输至光纤光谱仪。腔体配有真空泵和压力计，腔内最小压力可达30 Pa。![]()
图 3 （a） 非平衡等离子体振转温度测量实验；（b）USED相位匹配方式下各个光束的空间位置示意图；（c） CARS测量系统示意图Fig. 3 (a) Experiment on the measurement of vibrational-rotational temperature of non-equilibrium plasma; (b) Schematic diagram of the spatial positions of various beams in the USED phase matching method; (c) Schematic diagram of the CARS measurement systemCARS测温系统如图3c所示（ CARS系统详细描述见文献[18]），泵浦/探测光中心波长为532 nm、光谱分布为高斯线型且线宽 ≤ 1 cm−1，斯托克斯光中心波长为607 nm、线宽不低于100 cm−1。泵浦/探测光与斯托克斯光以USED的相位匹配方式（各个光束的空间位置如图3b所示）聚焦于等离子体流场并激发流场中的N2分子产生CARS信号，通过聚焦光斑尺寸可估计测点的空间分辨率约为500 μm。光谱测量系统由光谱仪和ICCD组成，光谱仪光栅刻线为
1200 lines/mm，光谱仪焦距为550 mm，入口狭缝宽度100 µm， ICCD积分时间tw = 100 ns，光谱采集系统展宽函数为Voigt线型，半高全宽为4.5 cm−1。光谱采集系统的波长通过汞氩标准光源进行标定，光谱采集系统的光谱响应则基于氘钨标准光源进行标定。3 实验结果与分析
3.1 CARS技术验证
为了验证技术可行性以及所开发算法的准确性，基于高温管式炉和McKenna层流燃烧器开展了验证实验。其中，高温管式炉上开展了
1000 ～1700 K范围内的振转温度测量，McKenna用于构建1700 ～2300 K范围内的高温环境（具体描述见文献[18]，工况设定参考DLR公开数据[24]）。实测光谱及振转温度测量结果如图4所示，其中，图4a为高温管式炉设定温度Tset =1573 K时的实测光谱及分别基于平衡（Tv = Tr = Teq即Tv和Tr用统一的温度Teq代替）和非平衡假设时的拟合结果，基于平衡假设下拟合结果为Teq =1564 K、RMSE =0.0159 、$ R_{\mathrm{adj}}^2 $ =0.9888 ，非平衡假设时结果为Tv =1551 K、Tr =1600 K、RMSE =0.0166 、$ R_{\mathrm{adj}}^2 $ =0.9878 ，可见热平衡环境下，基于平衡和非平衡假设下的温度反演结果和理论CARS光谱具有较好的一致性。图4b为宽温度范围内基于平衡和非平衡假设的温度反演结果，横坐标Teq表示热平衡假设下的温度测量结果（x轴error bar表示20次测量结果的标准差），Teq测量值与管式炉设定值、McKenna参考值的最大对比误差分别为3.94%和1.53%；纵坐标为本文开发的算法反演得到的振动温度Tv和转动温度Tr，黑色直线y = x表示横坐标与纵坐标相等，即测量结果越接近直线y = x表明Tv、Tr与Teq越接近，测量结果的准确性越高。结果表明Tv测量重复性（20次测量结果标准差与均值之比）和对比误差（与Teq进行对比）最大值分别为2.69%和7.53%，转动温度Tr的测量重复性和对比误差最大值分别为4.01%和5.67%。需要指出的是，从图4b结果来看，似乎存在转动温度Tr较振动温度Tv偏高的系统偏差，其原因可能在于拟合实测CARS光谱过程中第一个振动峰在目标函数中权重最大，目标函数最小化过程中会优先拟合第一个振动峰（v:1-0，约2330 cm−1）；而第二个振动峰（v:2-1，约2300 cm−1）权重较小，导致第二个振动峰的拟合结果偏差较大，当拟合值小于实测值时将导致最终拟合得到的振动温度会偏低，而转动温度则是通过拟合整个转动谱带，因此转动温度的拟合结果可靠性更高，最终将导致转动温度Tr与平衡温度Teq较为接近，而振动温度Tv整体偏低的现象。![]()
图 4 （a）实测CARS光谱及拟合结果；（b）宽范围CARS测温结果Fig. 4 (a) Measured CARS spectrum and corresponding fitted results, (b) measurement results of vibrational and rotational temperature in wide-range3.2 非平衡等离子体流场振转温度测量
基于搭建的CARS测温系统，结合开发的CARS光谱计算及振转温度反演算法，开展了非平衡等离子体流场振转温度测量实验（每个实验条件下测量10次，并计算其均值和标准差），并研究了压强、N2流量以及Ar含量对振转温度及非平衡度的影响，实验中等离子体环境参数如表1所示。
表 1 微波等离子体参数Table 1 Parameters of microwave plasma工况 频率f/MHz 功率P/W 压强p/kPa 流量v/（L·min−1） 实验气体 1 2450 160 1～5 2 N2 2 2450 160 3 0.5～3.0 N2 3 2450 160 3 2 N2、Ar 不同压强下实测CARS光谱及振转温度反演结果如图5所示，实验中微波等离子体参数如表1工况1所示。图5a为不同压强下归一化实测CARS光谱及拟合结果，
3000 Pa时，实测光谱与拟合光谱的RMSE =0.0104 、$ R_{adj}^2 $ =0.9856 ，振动温度Tv =2308 K、转动温度Tr = 529 K；5000 Pa时，实测光谱与拟合光谱的RMSE =0.0069 、$ R_{adj}^2 $=0.9975 ，振动温度Tv =2035 K、转动温度Tr = 464 K。相较于3000 Pa时的CARS光谱，5000 Pa时第二个（v:2-1）和第三个振动峰（v:3-2，约2270 cm−1）的强度由于振动温度降低而变弱，而第一个振动峰（v:1-0）的宽度由于转动温度降低而略微收窄但差异不大；此外，5000 Pa时由于振转温度降低和压强增大导致CARS信号变强、信噪比增加，从而具有更低的拟合残差（RMSE）和更高的拟合优度$ R_{adj}^2 $。图5b为振动温度和转动温度随腔内压强的变化关系，依据多次测量的统计结果可得振动温度和转动温度得最大标准不确定度分别为35 K、42 K，最大相对标准不确定度分别为1.46%、5.42%。结果表明，在微波功率和流量一定的条件下，振动温度和转动温度都与腔内压强成反比即振动温度和转动温度都随着压强的增大而降低，当压强从1000 Pa增加至5000 Pa时振动温度从2612 K降低至2019 K，转动温度从770 K降低至447 K；通常采用振动温度和转动温度的比值（θ = Tv/Tr，其值越大表明等离子体越偏离热力学平衡态，θ = 1时为热平衡态）来表征热力学非平衡度，可见非平衡度与腔内压强成正比，压强越大非平衡度越高即越偏离热力学平衡态，当压强从1000 Pa增加至5000 Pa时非平衡度3.39增加至4.52。![]()
图 5 不同压强下的（a）实测CARS光谱及拟合结果、（b）振转温度及非平衡度Fig. 5 (a) The measured CARS spectra and corresponding fitted results, and (b) vibrational-rotational temperatures and thermal non-equilibrium with different pressure不同N2体积流量下实测CARS光谱及振转温度反演结果如图6所示，实验中微波等离子体参数如表1工况2所示。图6a为不同N2体积流量下归一化实测CARS光谱及拟合结果，N2流量1 L/min时，实测光谱与拟合光谱的RMSE =
0.0170 、$ R_{\mathrm{\mathrm{ad}j}}^2 $ =0.9904 ，振动温度Tv =2449 K、转动温度Tr = 558 K；N2流量3 L/min时，实测光谱与拟合光谱的RMSE =0.0076 、$ R_{\mathrm{adj}}^2 $ =0.9978 ，振动温度Tv =2060 K、转动温度Tr = 410 K。相较于N2流量1 L/min时的CARS光谱，3 L/min时由于振动温度降低第二个（v:2-1）和第三个振动峰（v:3-2）的强度更弱，而第一个振动峰（v:1-0）的宽度由于转动温度降低明显变窄。此外，3 L/min时由于振转温度降低导致CARS信号变强、信噪比增加，从而具有更低的拟合残差（RMSE）和更高的拟合优度$ R_{\mathrm{adj}}^2 $。图6b为振动温度和转动温度随N2体积流量的变化关系，依据多次测量的统计结果可得振动温度和转动温度得最大标准不确定度分别为33 K、14 K，最大相对标准不确定度分别为1.47%、3.32%。结果表明，在微波功率和腔内压强一定的条件下，振动温度和转动温度均表现出随N2体积流量先增加后降低的趋势。其中，当N2体积流量从0.5 L/min增加至1 L/min时振动温度从1864 K快速增加至2424 K，随后当N2体积流量从1 L/min增加到3 L/min时振动温度开始缓慢降低至2210 K；而转动温度则随N2体积流量增加从416 K增加至609 K随后降低至410 K，并且转动温度降低发生在1.5 L/min之后，略微滞后于振动温度的变化。热力学非平衡度（θ = Tv/Tr）则与N2体积流量呈现先降低后增加的趋势，当N2体积流量从0.5 L/min增加到1.5 L/min时非平衡度从4.48降低至3.88，随后随N2体积流量的增加上升至5.39，且非平衡度最小值点与转动温度最大值点基本一致，均位于N2体积流量1.5 L/min处。![]()
图 6 不同N2流量下的（a）实测CARS光谱及拟合结果、（b）振转温度及非平衡度Fig. 6 (a) The measured CARS spectra and corresponding fitted results, and (b) vibrational-rotational temperatures and thermal non-equilibrium with different N2 flow rates不同Ar体积流量下实测CARS光谱及振转温度反演结果如图7所示，实验中微波等离子体参数如表1工况3所示，实验气体为N2和Ar的混合气并且保持总体积流量2 L/min不变。图7a为不同Ar体积流量下的归一化实测CARS光谱及拟合结果，Ar流为0时，实测光谱与拟合光谱的RMSE =
0.0148 、$ R_{\mathrm{adj}}^2 $ =0.9922 ，振动温度Tv =2234 K、转动温度Tr = 517 K；Ar流量为0.8 L/min时，实测光谱与拟合光谱的RMSE =0.0479 、$ R_{\mathrm{adj}}^2 $ =0.9225 ，振动温度Tv =2703 K、转动温度Tr = 616 K。相较于Ar流量为0（即N2流量2 L/min）时的CARS光谱， Ar为0.8 L/min（N2流量为1.2 L/min）时由于振动温度更高导致第二个（v:2-1）和第三个振动峰（v:3-2）的强度更强，且由于转动温度更高导致第一个振动峰（v:1-0）的宽度明显展宽，但在同样的仪器参数（激光能量、ICCD增益、狭缝宽度、单次采用累加次数等）条件下，Ar的增加导致CARS信号强度降低信噪比变差，一方面源于N2浓度降低导致CARS信号变弱，另一方面源于振动温度和转动温度增加导致的CARS信号变弱。图7b为不同Ar体积流量下对应的N2体积流量以及振动温度和转动温度，依据多次测量的统计结果可得振动温度和转动温度得最大标准不确定度分别为48 K、62 K，最大相对标准不确定度分别为2.04%、6.74%。结果显示，振动温度随着Ar体积流量的增加呈现出先增大后降低的趋势，当Ar体积流量从0 L/min增加至0.8 L/min时振动温度从2246 K增加至2569 K，随后随着Ar流量的增加而降低至2359 K，而转动温度在所测量的工况下与Ar流量成正比，当Ar体积流量从0 L/min增加至1.2 L/min时转动温度从455 K增加至920 K。图7c为热力学非平衡度（θ = Tv/Tr）随Ar体积流量的变化关系，可见非平衡度与Ar体积流量成反比，当Ar体积流量从0 L/min增加至1.2 L/min时非平衡度从4.94降低至2.56，结果表明非平衡度随着Ar体积流量的增加而降低即越接近热力学平衡态。![]()
图 7 不同Ar流量下的（a）实测CARS光谱及拟合结果、（b）振转温度及（c）非平衡度Fig. 7 (a) The measured CARS spectra and corresponding fitted results, (b) vibrational-rotational temperatures, and (c) thermal non-equilibrium with different Ar flow rates4 结 论
本文搭建了非平衡等离子体流场振转温度CARS测量系统，开发了非平衡环境下CASR光谱计算及振转温度反演算法，开展了不同压力、N2体积流量和Ar体积流量下的非平衡等离子体流场振转温度测量实验，验证了CARS技术用于非平衡等离子体流场振转温度测量的可行性。结果表明：
1）在相同微波功率及气体体积流量条件下，振转温度均与压强成反比，均随压强的增加而降低，而非平衡度则与压强成正比，随压强的增加而增加但其变化率随压强增加而降低。
2）在相同微波功率和压强条件下，振转温度均随N2体积流量呈现先增大后降低的趋势，而非平衡度则呈现先降低后增大的趋势。
3）在相同微波功率、气体压强和总体积流量条件下，振转温度随Ar体积流量呈现先增大后降低的趋势，转动温度则在所测实验条件范围内与Ar体积流量成正比，而非平衡度则与Ar体积流量成反比。
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图 2 CARS光谱计算和拟合过程示意图
Fig. 2 Flow diagram of CARS spectrum calculation and fitting program
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图 3 （a） 非平衡等离子体振转温度测量实验；（b）USED相位匹配方式下各个光束的空间位置示意图；（c） CARS测量系统示意图
Fig. 3 (a) Experiment on the measurement of vibrational-rotational temperature of non-equilibrium plasma; (b) Schematic diagram of the spatial positions of various beams in the USED phase matching method; (c) Schematic diagram of the CARS measurement system
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图 4 （a）实测CARS光谱及拟合结果；（b）宽范围CARS测温结果
Fig. 4 (a) Measured CARS spectrum and corresponding fitted results, (b) measurement results of vibrational and rotational temperature in wide-range
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图 5 不同压强下的（a）实测CARS光谱及拟合结果、（b）振转温度及非平衡度
Fig. 5 (a) The measured CARS spectra and corresponding fitted results, and (b) vibrational-rotational temperatures and thermal non-equilibrium with different pressure
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图 6 不同N2流量下的（a）实测CARS光谱及拟合结果、（b）振转温度及非平衡度
Fig. 6 (a) The measured CARS spectra and corresponding fitted results, and (b) vibrational-rotational temperatures and thermal non-equilibrium with different N2 flow rates
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图 7 不同Ar流量下的（a）实测CARS光谱及拟合结果、（b）振转温度及（c）非平衡度
Fig. 7 (a) The measured CARS spectra and corresponding fitted results, (b) vibrational-rotational temperatures, and (c) thermal non-equilibrium with different Ar flow rates
表 1 微波等离子体参数
Table 1 Parameters of microwave plasma
工况 频率f/MHz 功率P/W 压强p/kPa 流量v/（L·min−1） 实验气体 1 2450 160 1～5 2 N2 2 2450 160 3 0.5～3.0 N2 3 2450 160 3 2 N2、Ar 
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