0   引　言

微纳米尺度的液滴、颗粒和胶囊在科学研究和工程实践中具有重要价值，广泛应用于医学、生物学、材料科学、农业、食品、化工等诸多领域^[1-3]。在医学领域，微纳胶囊可以实现药物的靶向运输、固化和储存、缓释或可控释放等^[4]；在农业领域，利用经过雾化的单分散农药液滴可以实现药物的均匀喷洒并节省用量^[5]；在食品工业中，微纳胶囊被普遍应用，以保护生物活性、遮掩不良气味、固定食品加工中的细胞或酶等^[6]。此外，微纳米尺度的液滴、颗粒和胶囊在增材制造、组织工程、再生医学等重大需求领域及其涉及的新兴交叉学科领域也发挥着至关重要的作用。

随着科学技术的进步，制备微纳米尺度的液滴、颗粒和胶囊的方法也有了显著的发展。在界面聚合法、乳化法^[7]等传统制备技术基础上，近年来逐渐出现了以电雾化技术^[8-9]、流动聚焦技术^[10-11]、微流控芯片技术^[11]、玻璃微毛细管技术^[12]等为代表的新型制备技术。流动聚焦（flow focusing）是一种典型的毛细流动现象^[10]：流体从毛细管流出后，被另一种高速运动的流体驱动，在毛细管下方正对的小孔处聚焦，形成稳定的锥−射流结构；在多种物理过程的共同作用下，界面扰动逐渐发展，射流最终破碎形成微纳米尺度液滴。流动聚焦技术稳定性好、操作简单、可控性强、实验条件宽松、材料适用性强，且液滴制备效率高，收集的液滴经过后处理可应用于不同领域。根据核心装置结构的不同，流动聚焦可以分为单轴流动聚焦^[10]和复合流动聚焦^[13-16]；根据提供驱动力的方式不同，流动聚焦又可分为气驱流动聚焦^[10]和液驱流动聚焦^[17]。此外，在流动聚焦技术的基础上，还衍生出了将流动聚焦与电雾化相结合的电流动聚焦技术^[18-19]；将流动聚焦技术应用于微流控芯片中，则形成了微流控流动聚焦技术^[20-21]。

一般而言，流动聚焦中被聚焦液体在演化过程中会经历3种形态：锥形、射流和液滴。自1998年^[10]流动聚焦被提出以来，国内外诸多学者针对其演化过程中涉及的关键力学问题在过程控制^{[15-16, 22-24]}、流动模式^[24-27]、尺度律^{[15, 28]}和不稳定性^[29-40]等方面进行了广泛研究。例如，在气驱单轴流动聚焦中，针对液体流量、速度和气体压差，Si等^[25]得到了流动聚焦在这3个外部控制参数平面内的6种流动模式及工作区域。在液驱同轴流动聚焦中，Mu等^[26]探讨了复合锥–射流的流动模态及模态转换，并针对射流模态下两层界面破碎的耦合规律及物理机理开展了研究。在单界面的单轴流动聚焦和双界面的同轴流动聚焦的基础上，Si等^[15-16]发展出了具有三界面、四界面和五界面的复合流动聚焦装置。针对近年来兴起的电流动聚焦技术，考虑到真实的物理环境，本团队在流动聚焦技术中引入了电场和热场对射流不稳定性进行了系统分析^[33-40]。为使液滴制备更加可控，Yang等^[41]设计了通过对流动系统施加外部主动激励来控制液滴生成的流动聚焦装置，Mu等^[42]探讨了扰动相、激励频率、振幅等多种因素对液滴生成的影响。

从流动聚焦中被聚焦液体的流动过程可以看出，生成稳定的锥形是产生射流并收集液滴的前提条件。由于锥形的失稳涉及全局不稳定性问题^[43]，对锥形的稳定形成条件及流场结构特征开展研究具有重要的意义。值得注意的是，锥形和射流有着尺度上的巨大差距。以单轴流动聚焦为例，锥形尺寸从管口附近的宏观尺度（毫米量级）逐渐减小到小孔附近的微观尺度（微米量级）^[10]。此外，从针对单轴流动聚焦开展的大量研究中发现，当流动聚焦的几何参数产生变化时，锥形的形貌和不稳定性都会有较大变化。当锥形在某些特定参数条件下处于全局不稳定性模式时，可以观察到锥形内部会出现回流区^{[22, 44]}，因此有必要对回流区结构进行流场显示和细致研究。

现有针对流动聚焦的研究多重点关注于射流结构的变化情况及射流不稳定性方面，而关于流动聚焦中锥形结构变化以及锥形不稳定性的研究目前开展较少。在锥形内部精细流场结构的观测方面开展实验研究，能够细致观察流动聚焦的整个过程，深刻理解锥形结构变化以及锥形不稳定性的内在机理。本文针对气驱流动聚焦开展被聚焦液体锥形的实验研究，考察流动控制参数和结构参数对锥形形态及稳定性的影响；研究液体锥形内回流区的产生条件并探究主要过程参数对回流区的影响，为流动聚焦技术的进一步应用提供实验依据与理论支撑。

1   实验装置与方法

为便于对流动聚焦中的液体锥形进行实时观测，本文采用吸气式流动聚焦装置将锥形暴露在气压室腔体外面。整套实验装置系统如图1所示，主要由3部分组成：流动聚焦核心装置系统、参数控制系统和图像采集系统。

图  1  实验装置示意图

Fig.  1  Schematic diagram of experimental device

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1）流动聚焦核心装置系统。装置采用吸气式设计，包括位于上方的毛细管及其固定装置和位于下方的气压室腔体，气压室正上方薄片中心位置雕刻有聚焦小孔，正对毛细管的出口。毛细管内流体在高速气体的聚焦作用下穿过小孔，进入气压室形成射流并破碎。吸气式流动聚焦装置的优势在于，实验中毛细管的位置相对固定，气压室固定于一个能够三维移动的升降平台上，将二者分离便于改变毛细管与小孔的距离和同轴度。吸气式设计使得锥形暴露在气压室之外，比吹气式设计更利于观测锥形结构。气压室侧面设计有3个小孔，分别连接至真空抽气泵、压力表（由于采用吸气方式，压力表为负压力表）和抽取废液的注射器。

2）参数控制系统。主要包括气阀、真空抽气泵、负压力表、微量注射泵、注射器、升降台等。气压室固定于升降平台上，抽气泵与气阀相连，再连接至气压室，注射器固定于微型注射泵上，并连接至毛细管。在流动聚焦中，影响参数可分为流动控制参数和结构参数2部分：流动控制参数主要包括被聚焦液体流量（毛细管流量）Q和驱动气体压差∆p。结构参数主要包括毛细管内径d、小孔直径D、管孔距离H等。本实验主要关注被聚焦液体流量Q、气体压差∆p和管孔距离H的变化对锥形形态和回流区结构的影响。实验中，通过微量注射泵控制毛细管中液体流量Q，流量大小可以从注射泵上直接读取；通过调节进气阀门改变气体压差∆p，具体数值可从压力表上读出；管孔距离H的控制通过调节升降平台改变气压室高度来实现。

3）图像采集系统。在流动聚焦中，锥形尺寸从毛细管口附近的毫米量级逐渐减小到小孔附近的微米量级，同时锥形内部流场流速较高，因此，拍摄锥形形态和内部回流区结构的图像采集系统需要具有较高的空间和时间分辨率。本实验图像采集系统包含显微镜（Leica Z16 apo）和高速摄影相机（Phantom VEO 710S）。高速摄影相机的拍摄帧率较高（14000 帧/s），因此采用高功率的连续LED光源（荣峰光电RF-100W LED冷光源）。不同于液驱流动聚焦，气驱流动聚焦存在气液弯曲界面的折射，导致液体锥形内部流场的拍摄难度较大，因此使用菲涅尔透镜将光源发出的光聚焦至流动聚焦的锥形所在区域。菲涅尔透镜是由聚乙烯塑料制成的薄镜片，一面为光滑面，另一面为粗糙面，刻有数十圈同心圆，具有聚焦与滤光作用，可以使锥形内部图像更加明亮清晰，以便获得较好的图像显示效果。显微镜可将锥形区域放大，调节显微镜与光源、菲涅尔透镜和流动聚焦锥形区域，使三者中心处于同一直线上。高速摄影相机与显微镜相连，将拍摄的图像传输至计算机进行图像的后处理。

在探究参数变化对锥形形态的影响时，采用控制变量法，保持其他参数不变并调节一个参数来观察锥形形态的变化。由于锥形在稳定形态与不稳定形态之间转换存在迟滞效应，锥形是否稳定与其初始状态参数密切相关，因此在进行实验时，参数的变化方向选择为锥形从稳定形态过渡到不稳定形态的方向，最大程度避免迟滞效应带来的实验误差。

实验时，在被聚焦液体中加入示踪粒子使流场可视化，在锥形稳定的条件下，考察过程参数变化对锥形内部回流区结构的影响。采用控制变量法，探究某一参数影响时保持其他参数不变，使用高速摄影相机拍摄各个参数条件下的回流区结构。必须指出，由于锥形内的回流区是三维结构，使用高速摄影相机拍摄的回流区结构图像会因光学折射而产生变形，实验中应尽量缩小拍摄景深进行弥补，景深∆L的计算公式为：

式中：f为镜头焦距；δ为容许弥散圆直径，取决于相机的感光底片；L为拍摄时的对焦距离；F为光圈值。在大光圈及高放大倍率（即小对焦距离）的情况下，景深ΔL较小。在本实验中，拍摄景深约为40 μm，比毛细管内径410 μm小了一个数量级。因此，较小的景深起到了近似于在焦平面上打片光的效果。同时，在实验拍摄中调节相机及显微镜位置，使得锥形边界附近的粒子清晰可见，确保拍摄时相机焦平面位于锥形中心轴位置。拍摄后，对高速摄影相机获取的连续变化的实验图像进行预处理，使用基于Matlab的PIVlab软件对图像进行分析，在较短时间间隔内计算相邻2幅图像的相关性，得到速度场和流线图等，进而刻画出液体锥形内部的回流区结构。

实验的驱动气体为空气，被聚焦液体为去离子水，两者的物性参数如表1所示。

表  1  实验材料的物理属性（20 ℃）

Table  1  Physical properties of the experimental materials（20 ℃）

实验材料	动力黏性系数 μ/（Pa·s）	密度 ρ/（kg·m–3）	表面张力系数 γ/（N·m–1）
去离子水	1.01×10–3	998.8	71.4×10–3
空气	1.79×10–5	1.29	—

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2   实验结果与分析

2.1   锥形形态及稳定性

在流动聚焦中，毛细管口与小孔之间的液体锥形保持稳定是小孔下游稳定射流形成的前提条件。锥形的形态主要有振动形态和稳定形态2种。本节将探究被聚焦液体流量Q、气体压差∆p和管孔距离H对锥形形状、尺寸和稳定性的影响。

2.1.1   量纲分析

采用量纲分析的方法探究参数变化对锥形稳定性的影响。在单轴流动聚焦中，锥形的形成是小孔处驱动气体带来的黏性剪切力和被聚焦液体的表面张力之间相互竞争的结果。其中，黏性剪切力τ_s促进界面变形，可表示为：

式中，${\mu _{\rm{g}}}$为空气动力黏性系数，$\bar v$为小孔处气体平均速度，${\delta _{\rm{g}}}$为气体边界层厚度。气体平均速度和气体边界层厚度可以依次表示为：

式中，$\;{\rho _{\rm{g}}}$为气体密度。

与剪切力相反，被聚焦液体的表面张力τ_σ会阻止界面变形，其在小孔位置处可表示为：

式中，σ为表面张力系数，${d_{\rm{j}}}$为射流直径^[10,25]：

式中，$\; {\rho _{\rm{l}}} $为液体密度。

如果锥形要保持稳定形态，剪切力必须大于表面张力。将黏性剪切力与表面张力之比表示为：

可以看出，随着内外气体压差$\Delta p$和被聚焦液体流量Q的增大以及管孔距离H的减小，驱动气体的黏性剪切力作用将变强，最终克服表面张力并促进锥形稳定。

2.1.2   实验结果

为探究液体流量对锥形形态及稳定性的影响，选取去离子水在内外压差∆p=10.0 kPa、管孔距离H=0.9 mm的条件下进行实验，其他结构参数保持不变（小孔直径D=0.4 mm；针管型号为22g，外径0.71 mm，内径0.41 mm）。实验中，选取流量Q=30 mL/h为初始状态，此时锥形形态保持稳定；然后逐渐减小流量，流量减少至Q=27 mL/h时，锥形失稳，进入振动形态，如图2（a）所示（相邻2张图片时间间隔为2.2 ms）；之后逐渐增大流量，图2 （b）展示了不同流量（28、30、60、100、140 mL/h）下的锥形稳定形态。本文图中的标度尺都为100 μm。

图  2  不同液体流量下的锥形形态图

Fig.  2  Cone morphology diagram at different liquid flow rates

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可见，在其他参数条件一定时，存在一个临界流量Q_min：当Q大于Q_min时，随着Q的增大，锥形始终保持稳定，锥形下游在聚焦小孔处的尺寸（即射流直径）逐渐增大，但锥形上游的形态没有明显变化，而随着Q的减小，表面张力逐渐增大；当Q小于Q_min后，驱动气体的黏性剪切力无法克服聚焦液体的表面张力，此时锥形失稳，进入振动形态。值得注意的是，当流动聚焦装置的其他参数改变时，临界流量Q_min也会随之改变。

为探究内外气体压差对锥形形态及稳定性的影响，在Q=30 mL/h、H=0.9 mm的条件下进行实验。与前文所述方法类似，从∆p=2.0 kPa时锥稳定形态开始减小∆p，∆p=1.4 kPa时，锥形开始振动失稳，如图3 （a）所示（相邻2张图片时间间隔为2.1 ms）。可见，在一定的被聚焦流体流量（大于Q_min）下，存在一个临界内外气体压差∆p_min，当内外压差小于临界值时，锥形失稳。之后逐渐增大∆p，得到如图3 （b）所示的锥形稳定形态（∆p分别为1.5、5.0、10.0、20.0和30.0 kPa）。可以发现，随着∆p逐渐增大，射流直径逐渐减小。进一步的实验发现，当Q很小时（小于Q_min），无论∆p如何增大，锥形都始终处于振动形态，由此可以看出，足够大的被聚焦液体流量是维持锥形结构稳定的前提条件。

图  3  不同气体压力差下的锥形形态图

Fig.  3  Cone morphology diagram at different gas pressure differences

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为探究管孔距离H对锥形形态及稳定性的影响，在Q=30 mL/h、∆p=10.0 kPa的条件下进行实验。管孔距离H从0.5 mm开始，依次增加至 0.7、0.9和1.0 mm，如图4 （a）所示。可以看到，在上述结构参数和控制参数下，锥形都为稳定状态。当H较小时，从毛细管口流出的液体呈汇聚状，这是因为毛细管口与聚焦小孔距离较近，驱动气流在锥形上下游表面均有较高速度，剪切拉伸作用较强，使得锥形呈汇聚状；随着H的增大，毛细管口附近的气体流速逐渐减小，剪切作用减小，锥形上游部分开始向外扩张并逐渐隆起，直至直径与毛细管内径相当，而锥形在小孔附近的下游部分仍因驱动气流速度较快而被剪切拉伸呈汇聚状，且射流直径不变。当管孔距离增大至1.1 mm时，锥形已进入振动形态，如图4 （b）所示（相邻2张图片时间间隔为2.2 ms），此时，毛细管口距小孔过远，导致管口附近的气流速度非常小，无法对被聚焦液体提供足够的剪切力，使得锥形失稳，进入振动形态。

图  4  不同管孔距离下的锥形形态图

Fig.  4  Cone morphology diagram at different heights between the tube and the hole

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2.2   回流区结构

在气驱流动聚焦中，当液体锥形处在稳定形态时，气液界面内部流场结构会因界面上气流剪切力分布不均匀而随参数发生变化，锥形内部的轴向速度分布直接受剪切力影响。在一定条件下，当速度梯度变化不剧烈时，能够保证被聚焦液体都向下游流动，流线呈均匀分布。但在某些条件下，锥形内部会产生回流区^[22]，有效流动截面积（沿水平方向垂直于锥形对称轴轴线的液体截面）减小，界面附近的液体速度梯度增大，从而维持界面上的剪切力平衡。为使锥形内部流场可视化，在被聚焦液体中加入直径约20 μm的玻璃微球作为示踪粒子。用高速摄影相机采集图像后，使用基于Matlab的PIVlab软件对图像进行分析，得到速度场、流线图和涡量场等。如图5所示，在∆p=10.0 kPa、H=0.9 mm、Q=30 mL/h时，可以在锥形中清晰地观察到回流区的存在。

图  5  回流区结构图

Fig.  5  Recirculation cell structure

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由于光在气液界面折射引发的透镜效应^[23]，实验拍摄的回流区存在一定的变形，计算的涡量场并不准确。因此，本文主要定性考察不同参数下锥形内部回流区的结构和存在情况。定量研究需要关注多尺度下锥形内部流场显示的光路问题，这是实验研究的难点，留待进一步解决。

在∆p=10.0 kPa、H=0.9 mm条件下，实验探究了液体流量因素对回流区结构的影响。在此条件下，锥形稳定的临界流量Q_min=28 mL/h。将毛细管中液体流量从28 mL/h开始逐渐增大，观察锥形内部有无回流区出现，用高速摄影相机拍摄流量变化时回流区结构的变化。结果发现Q=Q_min、锥形稳定时内部即存在回流区，如图6 （a）所示。回流区的不对称也证明了由于光的折射而产生的图像变形。进一步用高速摄影相机拍摄了Q=30 mL/h与Q=40 mL/h时的回流区图像，其流线图如图6 （b）、（c）所示。从图中可以看出，在该组参数条件下，回流区结构在锥形稳定的临界条件Q=Q_min时就已存在，且回流区大小随Q的增大而减小。当Q大于特定值Q_max=42 mL/h时，回流区消失，如图6（d）所示。

图  6  不同毛细管流量的回流区结构

Fig.  6  Recirculation cell structure at different liquid flow rates

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回流区的产生是锥形界面两侧剪切力平衡的结果，毛细管流量减小时，被聚焦液体的平均速度随之降低。因此，回流区尺寸需要增大以减小锥形内被聚焦液体的有效流动截面积，从而使界面内侧液体的速度梯度增大，以达到界面两侧剪切力平衡。而毛细管流量较大时，锥形内部液体的平均流速增大，回流区会逐渐减小甚至消失。

在Q=30 mL/h、H=0.9 mm条件下，锥形稳定的临界压强∆p_min=1.5 kPa。调节气阀使∆p从∆p_min开始逐渐增大，以探究∆p变化对回流区结构的影响。实验发现内外气体压差为∆p_min时，锥形内部已存在回流区，如图7（a）所示。当∆p增大时，回流区依然存在，图7展示了∆p依次增大至5.0、10.0和25.0 kPa 时的流线图。可以发现，∆p逐渐增大时，锥形轮廓向内收缩，但回流区却逐渐增大。由于驱动气体速度$ \bar v \sim {（ {{{\Delta p}}/{{{\rho _{\rm{g}}}}}}）^{1/2}} $，因此当∆p增大时，气体速度也会增大，对锥形的剪切作用增强，此时，锥形内部回流区增大，从而使锥形内部界面附近的速度梯度增大，达到界面两侧剪切力平衡。

图  7  不同气体压差下的回流区结构

Fig.  7  Recirculation cell structure at different gas pressure differences

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为探究管孔距离对回流区结构的影响，在Q=30 mL/h、∆p=10.0 kPa的条件下进行实验。已知在此条件下，H=1.1 mm时锥形进入振动形态，因此本组实验中管孔距离分别设定为0.7 、0.8、0.9和1.0 mm，处理得到的锥形内部流线图如图8所示。可以发现，H=0.7~0.9 mm时，回流区随着H的增大而增大，而H=1.0 mm时的回流区却略小于H=0.9 mm时的回流区。其原因是：管孔距离增大时，锥形尺寸逐渐变大，其有效流动截面积也变大，因此回流区增大，使锥形内界面附近液体达到界面剪切力平衡所需要的速度；管孔距离较大时，继续增大管孔距离，有效流动截面积的增大会减慢，且锥形上游的气体流速也会因距小孔太远而减小，导致剪切作用减弱，进而导致回流区变小且只存在于锥形下游。

图  8  不同管孔距离下的回流区结构

Fig.  8  Recirculation cell structure at different heights between the tube and the hole

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3   结　论

本文采用控制变量法在吸气式流动聚焦平台上定性研究了不同过程参数对锥形动力学行为以及锥形内部流场结构的影响规律。结果表明，增大被聚焦液体流量、驱动气体压差或减小管孔距离，都能提高锥形的稳定性，显著改变锥形的形态。此外，在特定的参数条件下，锥形内部会产生回流区，其尺寸随着聚焦液体流量的减小或驱动气体压差的增大而增大。管孔距离的变化对回流区大小的影响则是非单调的。虽然粒子示踪方法为研究锥形的内部流场结构打开了一扇窗，但光学折射导致的多尺度锥形内部流场变形影响了实验结果的精度，因此实验方法仍需改进，这也为下一步研究工作指明了方向。