0   引言

火焰结构和燃烧过程中间产物分布的测量在研究燃烧化学反应机理和验证燃烧理论模型等方面具有重要意义。传统的物理探针和取样测量等手段无法满足对火焰结构和燃烧过程中间产物等重要信息进行实时、在线和非侵入的原位诊断^[1-2]。平面激光诱导荧光(PLIF)技术不仅能够对燃烧过程中重要的中间产物(如OH和CH₂O)和火焰结构进行二维成像^[3]，而且与传统的物理探针和取样测量相比，PLIF技术具有实时、非侵入、耐高温高压、高时空分辨率等优点^[4-5]。

OH自由基和CH₂O是燃烧中重要的中间产物。OH的分布被用来表征火焰反应区的结构，而CH₂O的分布则被用来显示火焰预热区的分布^[6]。PLIF技术能够测量火焰中OH和CH₂O的二维分布^[7-9]。单组份OH-PLIF技术被国内同行广泛应用于燃烧诊断中。胡志云^[10]、关小伟^[11]等利用单组份OH-PLIF的二维分布图像研究了预混火焰的结构和温度场分布。翁武斌等人^[9]利用单组份OH-PLIF研究甲烷湍流射流火焰OH自由基的二维分布和火焰锋面的结构特性。耿辉^[7]、李麦亮^[8]等人利用OH-PLIF研究了超声速燃烧的火焰结构。国内同行对单组份CH₂O-PLIF以及双组份OH和CH₂O同步PLIF的相关研究较少。

单组份OH-PLIF技术只能呈现火焰高温反应区的结构，并不能呈现火焰其他区域的结构，如预热区。双组份OH和CH₂O PLIF在呈现火焰反应区和预热区结构方面能够发挥重要作用。Micka^[12]等利用OH和CH₂O PLIF同时成像技术，研究超声速燃烧中火焰自点火反应区和主反应区的结构，结果表明自点火反应能够强化火焰。Ehn^[14]等通过OH和CH₂O PLIF技术研究在等离子体产物臭氧助燃下，贫燃湍流火焰中OH和CH₂O信号强弱和分布的变化。Zhou^[15]等利用OH和CH₂O PLIF同时成像甲烷/空气预混火焰反应区的结构，发现在分布式火焰反应区中CH₂O分布变宽且能够出现在整个火焰内侧区域，OH的分布正好与CH₂O的分布互斥。

本文利用双组份OH和CH₂O PLIF同时成像技术研究甲烷/空气部分预混层流火焰反应区和预热区的结构，以及它们之间的相对分布。首先从介绍OH/CH₂O双组份PLIF同时成像技术的实验方法入手，详细阐述实验系统、光路调节、时序同步、OH A-X(1, 0)扫谱、数据采集和处理等实验环节，然后利用OH和CH₂O PLIF同时成像技术研究了甲烷/空气部分预混层流火焰中OH和CH₂O的二维分布和火焰的反应区、预热区的结构。

1   实验方法

与单组份PLIF技术相比，双组份同步PLIF成像技术的实验方法更加复杂。下文从实验系统、光路调节、时序同步、OH A-X(1, 0)扫谱、数据采集和处理等几个方面详细论述OH/CH₂O双组份PLIF同时成像技术的实验方法。

1.1   实验系统

OH和CH₂O双组份PLIF同时成像技术的实验系统如图 1所示。在CH₂O-PLIF系统中，使用三倍频的Nd：YAG激光器(Pro-250, Spectra Physics)，波长为~355nm，能量为~120mJ，频率为10Hz；在OH-PLIF系统中，使用Nd：YAG泵浦的染料激光器(Cobra Stretch-G-2400, Sirah)，波长为~283.6nm，能量为~12mJ，频率为30Hz。355nm激光经过高反镜(HR)之后，在双色镜(DR)处与283nm激光合束。2束激光经过凹柱镜(CL)和凸透镜(SL)之后形成激光片，聚焦在燃具中央。OH和CH₂O的荧光分别被2台ICCD(PI-MAX Ⅰ和PI-MAX Ⅱ, Princeton Instruments)相机收集。为了让CH₂O-PLIF和OH-PLIF之间的测量不受彼此干扰，2束激光在时序上相隔200ns，在这极短的时间内，火焰结构和特征来不及改变，不影响同时测量的结果。

图  1  OH和CH₂O PLIF同时成像实验系统示意图和甲烷/空气部分预混层流火焰图像

Fig.  1  Schematic of the experimental setup for simultaneous OH/CH₂O PLIF imaging and photo of a CH₄/air partially premixed laminar flame

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PLIF测量对象为甲烷/空气部分预混层流火焰，如图 1所示。该火焰由本生灯产生，本生灯的出口直径为10mm。进入本生灯的空气由本生灯底部的调节阀控制，甲烷和空气预混气体流速的范围为1~5m/s，当量比的范围为1.2~1.6，形成类似于Keifer^[16]等所述的富燃部分预混火焰。图 1是由可见光相机拍摄得到的火焰图像，可以看出火焰分为内、外2层，内层火焰为本生灯内甲烷与空气预混燃烧形成的富燃预混火焰，外层火焰为未燃尽的甲烷与周围空气燃烧形成的扩散火焰。

1.2   光路调节

在搭建OH/CH₂O双组份PLIF同时成像实验系统的光路时，需要考虑激光合束、激光光片长度和均匀性、相机摆放等问题。

在2束激光合束时，实验中使用石英材料的283nm激光高反镜，该镜能够高反283nm激光且对355nm激光具有较高的透过率，可以充当双色镜的作用。在实际光路调节中，首先将283nm激光准直调平，然后以其为参考，交替调节355nm激光的2个高反镜，使之与283nm激光分别在近场和远场重合，最终达到合束的目的。

在搭建激光片时，首先要考虑所需激光光片的大小。激光光片的放大倍数等于凸透镜焦距与凹柱镜焦距之比。实验中采用凸透镜焦距为130 mm，凹柱镜焦距为-30mm，激光光片长度放大约4倍，形成30mm×0.3mm的激光片。其次还需要考虑激光片的光强均匀性。为了获得光强较均匀的激光光片，通常在光路中加入光阑，把光强较弱的光片边缘挡住。

2个ICCD相机呈直线摆放，都成像在激光路径上，尽量保证相机具有相近的视场。为了便于数据分析，两面标有相同刻度的网格纸放在燃具正中光路经过的位置，标定2个相机的视场。

1.3   时序同步

为了能够正确收集激光诱导产生的荧光信号和保证双组份同时成像，必须确保2台激光器和2个相机在时序上同步，时序同步方案如图 2所示。使用脉冲信号发生器DG645同时外触发2台激光器，DG645的4个通道分别触发2台激光器的泵浦灯(LAMP TRIG in，L_in)和Q开关(Q-SW in，Q_in)，在DG645上调节泵浦灯和Q开关之间的延迟，优化激光的能量。利用355nm激光泵浦灯的外触发通道(LAMP SYNC out, L_out)触发采集OH荧光信号的ICCD相机(EXT TRIG in, T_in)，再用此ICCD的相机门信号(Monitor out, M_out)触发第2个ICCD相机，以便同时收集CH₂O荧光信号。利用光电二极管(PD)和示波器显示激光信号和ICCD相机门信号的时序位置，调节DG645和相机的延迟时间，保证2束激光在时序上相隔200ns，2个ICCD相机能够分别捕捉到283nm和355nm的激光信号。为了消除火焰自发辐射的影响，ICCD相机的曝光时间设置为50ns。

图  2  OH/CH₂O激光器和OH/CH₂O相机时序同步示意图

Fig.  2  Schematic of the synchronization scheme for lasers and ICCD cameras used in simultaneous OH/CH₂O PLIF measurements

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1.4   OH-PLIF扫谱

为了确定OH的激发波长，准确找到对温度不敏感的Q1(8)激发线，需要进行OH的扫谱。扫谱范围约为2nm，扫谱速度为0.009nm/s。为了让ICCD相机的频率能够响应激光扫谱的速度，ICCD的视场设置在12×214像素点的范围内，保证在该视场下始终能捕捉到火焰的OH-PLIF信号。

OH-PLIF实验扫谱结果和LIFBASE^[17]模拟结果如图 3所示。经过与LIFBASE模拟结果比较，实验扫谱结果与模拟计算结果能够较好地匹配。在测量中选用对温度不敏感的Q1(8)线(~283.6nm)作为激发光，并在染料激光器设置所对应的激光波长。

图  3  OH-PLIF扫谱和LIFBASE模拟结果。选取283.6nm附近的Q1(8)线为OH的激发波长。

Fig.  3  An experimental excitation scan in the OH-PLIF measurement and a LIFBASE simulation. The Q1(8) line at~283.6nm was used to excite OH.

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1.5   数据采集及处理

在数据采集中，使用PI-MAX Ⅰ(512×512)和PI-MAX Ⅱ(1024×1024)ICCD相机分别收集OH和CH₂O的荧光信号，相机上分别安装Nikkor紫外镜头和Nikkor普通镜头。收集OH荧光的相机前安装中心透过波长为310nm的窄带滤光片IF310，而收集CH₂O的荧光相机前安装的滤光片为GG400。

除了多次重复采集火焰中OH/CH₂O的荧光信号之外，还采集了相同情况下没有火焰时的背景噪声。在数据处理时，利用已拍摄的标有相同刻度的网格坐标，标定2个ICCD相机的视场。利用采集到的背景噪声，消除其对荧光信号的影响。在处理OH和CH₂O的PLIF瞬时图像时，利用中值滤波Medfilt 2在3×3的像素点空间进行滤噪。

2   结果与讨论

在甲烷/空气部分预混层流火焰中，PLIF同时测量得到的OH和CH₂O瞬时图像如图 4所示。其中，图 4(a)和(c)的OH-PLIF瞬时图像在时序上分别对应于图 4(b)和(d)的CH₂O-PLIF瞬时图像。需要指出的是，由于碰撞淬灭等因素的影响，对OH和CH₂O浓度的定量测量结果需要借助饱和LIF等其他技术实现，本文给出的是OH和CH₂O的相对强度分布。PLIF图像上方的颜色条代表OH和CH₂O相对强度的大小。由图 4可以看出，作为火焰反应区指示物的OH主要分布在火焰外侧(扩散火焰区域)；与OH不同，作为火焰预热区指示物的CH₂O分布在火焰内侧(预混火焰区域)。在图 4(a)和(b)，OH内沿和CH₂O的分布呈现倒“V”型，而在图 4(c)和(d)，OH内沿和CH₂O的分布呈现倒“W”型。CH₂O分布呈现了些许的皱褶，这可能是由于空气和甲烷混合气体流速的不均匀性导致的。OH的分布呈近似对称的两部分，每部分的径向宽度为5mm以上。CH₂O呈条状分布在较窄区域，其宽度约为1mm。分布在火焰外侧的OH峰值强度的位置和分布在内侧的CH₂O峰值强度的位置在空间上不重叠。在本生灯出口上方20mm处，CH₂O峰值强度的位置与OH峰值强度的位置间隔距离约为6mm。这是因为在富含OH的高温区域，CH₂O会与OH、H和O等粒子发生反应而消耗。但是需要特别提出的是，OH和CH₂O的分布在空间上也存在着重叠的区域，OH和CH₂O分布区域间的乘积可以得出火焰释热区的分布，其得到的火焰释热区分布与单组份CH-PLIF和HCO-PLIF的测量结果相近^[16]。

图  4  不同时刻OH和CH₂O的PLIF瞬时图像。(a)和(c)为OH-PLIF瞬时图像，(b)、(d)分别为与(a)、(c)同时获取的CH₂O-PLIF瞬时图像。

Fig.  4  Simultaneous OH/CH₂O PLIF single-shot images. Typical single-shot OH-PLIF images are shown in (a) and (c), whereas single-shot CH₂O-PLIF images recorded simultaneously with (a) and (c) are shown in (b) and (d), respectively.

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为了与实验结果对比，本文采用Chemkin 4.1的层流对撞火焰模块^[18]计算了甲烷/空气火焰中CH₂O和OH的分布。之所以使用对撞火焰模块，一方面是因为对撞火焰模块是现成的计算程序，可以简化计算过程；另一方面是因为对撞火焰和本生火焰虽然形式上不同，但是本质上讲两者都是部分预混火焰，具有双层结构，外层为扩散火焰反应区，内层为预混火焰预热区。但是，需要特别说明的是，本生火焰主要受曲率影响，而对撞火焰主要受伸张率影响，这里只对测量结果和计算结果中火焰结构的分布进行定性比较。

当量比为1.5时，甲烷和空气层流对撞火焰中CH₄、O₂、H₂O、CO₂、H₂、CO、CH₂O和OH等组份的分布如图 5所示。由图 5(b)可以看出，分布于左端的CH₂O标示了预混火焰的预热区，分布于右端的OH标示了扩散火焰的反应区，且预热区的CH₂O峰值位置和反应区的OH峰值位置之间存在一定的间隔距离，反应区的OH比预热区的CH₂O信号更强。这些由模拟计算总结出的结论和趋势与CH₂O和OH同步PLIF的测量结果相符。

图  5  甲烷/空气层流对撞部分预混火焰组份分布(Φ=1.5)

Fig.  5  Species distribution of a CH₄/air partially premixed laminar counterflow flame (Φ=1.5): (a) distribution of CH₄, O₂, H₂O, CO₂, H₂ and CO; (b) distribution of CH₂O and OH. The signal intensity of CH₂O in (b) is multiplied by 10.

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在图 4中，甲烷/空气部分预混层流火焰预热区中CH₂O呈连续的条状分布。但是，在实验中还发现其他明显与图 4不同的CH₂O分布。如图 6(b)和(d)所示，CH₂O的PLIF瞬时图像呈分裂的条状分布。与之对应的OH分布呈现出孤立的空心结构，如图 6(a)和(c)所示。这表明，在火焰中能够局部生成新的分裂的预热区。这种分裂的局部预热区的生成可能是由于反应区结合而造成，如图 7所示。

图  6  PLIF同时测量的OH和CH₂O瞬时图像。(a)和(c)为OH-PLIF瞬时图像，(b)、(d)分别为与(a)、(c)同时获取的CH₂O-PLIF瞬时图像。

Fig.  6  Simultaneous OH/CH₂O PLIF single-shot images. Typical single-shot OH-PLIF images are shown in (a) and (c), whereas single-shot CH₂O-PLIF images recorded simultaneously with (a) and (c) are shown in (b) and (d), respectively.

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图  7  PLIF同时测量的OH和CH₂O瞬时图像。(a)和(c)为典型的OH-PLIF瞬时图像，(b)、(d)分别为与(a)、(c)同时获取的CH₂O-PLIF瞬时图像。

Fig.  7  Simultaneous OH/CH₂O PLIF single-shot images. Typical single-shot OH-PLIF images are shown in (a) and (c), whereas single-shot CH₂O-PLIF images recorded simultaneously with (a) and (c) are shown in (b) and (d), respectively.

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图 6中呈分裂条状分布的CH₂O和呈孤立空心分布的OH等实验结果可以由图 7进一步解释。分析图 7(a)和(b)可知，原本连续的倒“V”型反应区内侧，在腰部位置结合，形成新的OH空心结构反应区和分裂的CH₂O条状分布。而在图 6(c)中可以看到，原本连续的倒“W”型反应区内沿在右侧有逐渐靠拢结合的趋势，形成如图 6(d)所示的分离小预热区。反应区的结合可能是由于外部空气卷吸进入火焰中央而造成的。现有10Hz水平的PLIF测量系统无法记录足够高时间分辨率的图像，因此无法捕捉到足够多时间上连续的图像以便于分析这些小预热区形成和耗散的全过程。但是，随着kHz量级或具有更高重复频率的激光器的发展^[19]，高速PLIF技术可以为诊断和测量这些小预热区形成和耗散过程提供有效的方法。

3   结论

本文建立了OH和CH₂O双组份同步PLIF实验平台，从光路调节、时序同步、扫谱、数据采集和处理等方面论述了双组份PLIF同步测量技术的实验系统，实现对甲烷/空气部分预混火焰反应区和预热区瞬时结构的可视化。实验结果表明，OH和CH₂O双组份PLIF同时成像技术能够完整呈现火焰扩散火焰反应区和预混火焰预热区不同时刻的瞬时结构。作为火焰反应区指示物的OH主要分布在火焰外侧(扩散火焰区域)，作为火焰预热区指示物的CH₂O分布在火焰内侧(预混火焰区域)。在本生灯出口上方20mm处，CH₂O峰值强度的位置与OH峰值强度的位置间隔距离约为6mm。扩散火焰反应区和预混火焰预热区的分布会呈现倒“V”型和倒“W”型结构。倒“V”型和倒“W”型结构的火焰在相邻位置的结合，使火焰能够局部生成新的分裂的预热区。这表明OH和CH₂O双组份PLIF同时成像技术在研究火焰结构和燃烧反应中间产物二维分布等方面能够发挥重要作用。